对二氧化碳电还原反应机制有了新的认识
科技日报记者 吴长锋。对氧电还 26日,化碳记者从中国科技大学获悉,原反应机国家同步辐射实验室宋丽教授和何群特别副研究员团队对分子金属镍位点二氧化碳电还原反应机制提出了新的认识认识。《自然·通讯》最近发表了相关成果。对氧电还 电化学还原二氧化碳是化碳碳基燃料和化学品的重要组成部分,在可再生能源储存和二氧化碳负排放方面具有广阔的原反应机应用前景。然而,认识由于二氧化碳具有较强的对氧电还化学键强度和竞争性氢沉淀反应,实现理想的化碳电化学还原二氧化碳催化剂性能具有极具挑战性。目前,原反应机一些高一氧化碳选择性的认识贵金属催化剂,如金和银,对氧电还可以在水溶液中获得低过电位,化碳但其高成本和低电流密度限制了实际利用潜力。原反应机因此,开发低过电位、高电流密度、储量丰富的金属基催化剂来替代贵金属催化电化学还原二氧化碳是非常必要和具有挑战性的。 研究人员提出了一种分子型不对称二氮配位镍单位点催化剂,以解决上述问题。在电化学过程中,利用位点的不饱和和和不对称特性,实现结构自优化,从而提高位点在电化学还原二氧化碳中的本征活性。在研究中,研究团队设计合成了一种具有二氮配位的分子镍单位点催化剂,并将其用于中性和碱性介质中的二氧化碳电还原反应。 中国科技大学供图。 同步辐射X射线吸收谱和发射谱揭示了催化剂中镍位点的局域配位结构。电化学试验结果表明,二氮分子镍单位点催化剂在中性和碱性电解质中具有很高的电化学性能。特别是在碱性方面,已报道的催化剂超过了大多数。 理论计算研究还表明,在电化学过程中形成的单一氧化碳吸附镍单位点可以更好地实现关键中间体形成与一氧化碳脱附的平衡,这是催化剂高催化活性的重要起源,从而揭示了二氧化碳电还原反应中的催化机制。
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